1996–2015年中國大氣無機氮濕沉降時空格局數據集

1996–2015年中國大氣無機氮濕沉降時空格局數據集
作者：賈彥龍　王秋鳳　朱劍興　陳智　何念鵬　於貴瑞
2019年1月11日

本作品收錄於《中國科學數據》

賈彥龍, 王秋鳳, 朱劍興, 等. 1996–2015年中國大氣無機氮濕沉降空間格局數據集[J/OL]. 中國科學數據, 2019, 4(1). (2018-09-12). DOI: 10.11922/csdata.2018.0031.zh.

摘要&關鍵詞

摘要：大氣氮沉降是全球氮循環的重要過程，對自然生態系統結構和功能有重要影響。伴隨着工農業快速發展和城市化進程，中國區域的大氣氮沉降在近幾十年急劇增加。為了對日益增加的氮沉降的生態環境效應進行科學地評估，準確地獲取中國大氣氮沉降的空間格局及其動態變化數據是重要的前提和關鍵環節。在本研究中，我們基於文獻檢索的大氣無機氮濕沉降站點–年數據，通過克里格空間插值法生成了1996–2000年、2001–2005年、2006–2010年、2011–2015年連續4期的中國氮濕沉降空間格局數據集，其指標包括銨態氮（NH4+ -N）、硝態氮（NO3- -N）、可溶性無機氮（DIN為NH4+ -N與NO3- -N之和）3個指標，空間分辨率為1 km×1 km，數據格式為tiff。本數據集是基於地面實測數據生成的中國區域大氣氮濕沉降空間格局的第一個可公開共享數據集，適用於1 km×1 km分辨率以上的中國濕沉降及生態效應的時空格局分析。本研究將為中國氮沉降的生態效應、環境效應等研究提供重要的基礎數據，也可為國家層面的氮素管理提供政策支持。

關鍵詞：中國；氮沉降；空間格局；空間插值法；酸沉降

Abstract & Keywords

Abstract: Atmospheric nitrogen (N) deposition is a major process of global N cycle, importantly affecting the structure and function of natural ecosystems. With the rapid development of industry and agriculture under urbanization, N deposition in China had a sharp increase in recent decades. Therefore, how to get a spatial dataset of atmospheric N deposition is key to studying the ecological and environmental effects of N deposition on the ecosystems. Based on the site-year data of inorganic wet N deposition from published literature, we built the spatial dataset of wet N deposition during 1996 – 2000, 2001 – 2005, 2006 – 2010, and 2011 – 2015 in China by using geostatistical method. This dataset includes NH4+ -N, NO3- -N and DIN (sum of NH4+ -N and NO3- -N), with spatial resolution of 1 km×1 km, and it is in .tiff format. As the first openly accessible spatial data set of wet N deposition in China, it can be used to analyze the spatial and temporal patterns of wet N deposition and its ecological effects in China with a resolution of more than 1 km by 1 km, as well as policy support for N management at the national level.

Keywords: China; nitrogen deposition; spatial pattern; interpolation technique; acid deposition

數據庫（集）基本信息簡介

數據庫（集）名稱	1996–2015年中國大氣無機氮濕沉降時空格局數據集
數據作者	賈彥龍、王秋鳳、朱劍興、陳智、何念鵬、於貴瑞
數據通信作者	於貴瑞（yugr@igsnrr.ac.cn）
數據時間範圍	1996–2015年
地理區域	中國區域
空間分辨率	1000 m
數據量	915.6 MB
數據格式	*.tiff
數據服務系統網址	http://www.cnern.org.cn/data/meta?id=40575 ； http://www.sciencedb.cn/dataSet/handle/607
基金項目	國家自然科學基金項目（31700377），中國科學院戰略性先導科技專項（XDA19020302），國家重點研發計劃（2016YFA0600104），中國科學院科技服務網絡STS計劃（KFJ-SW-STS-169）。
數據庫（集）組成	數據集包括12個數據文件，分別為不同時期NH4+ -N、NO3- -N和DIN濕沉降空間格局數據，命名規則為XXX_YYYY_YYYY.tiff，其中XXX代表氮沉降的種類，YYYY_YYYY代表時間段。例如：NH4+ _1996_2000.tiff是1996–2000年中國大氣NH4+ -N濕沉降空間格局數據。

Dataset Profile

Title	A spatial and temporal dataset of atmospheric inorganic nitrogen wet deposition in China (1996 – 2015)
Data corresponding author	Yu Guirui (yugr@igsnrr.ac.cn)
Data authors	Jia Yanlong, Wang Qiufeng, Zhu Jianxing, Chen Zhi, He Nianpeng, Yu Guirui
Time period	1996 – 2015
Geographical scope	Chinese mainland
Data volume	915.6 MB
Data format	*.tiff
Data service system	<http://www.cnern.org.cn/data/meta?id=40575>; <http://www.sciencedb.cn/dataSet/handle/607>
Sources of funding	National Natural Science Foundation of China (31700377), Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDA19020302), National Key Research and Development Program of China (2016YFA0600104), Science and Technology Service Network Initiative of the Chinese Academy of Sciences (KFJ-SW-STS-169).
Dataset composition	The dataset includes 12 files indicating the spatial patterns of NH4+ -N, NO3- -N, and DIN deposition. Each data document is recorded as XXX_YYYY_YYYY.tiff, where XXX and YYYY_YYYY denote the type of nitrogen deposition and the study period, respectively. For example, NH4+ _1996_2000.tiff records the spatial pattern of NH4+ -N deposition in China during 1996 – 2000.

引 言

大氣氮沉降（Atmosphere nitrogen deposition）是指大氣氣態和顆粒態含氮物質通過大氣降水（雲滴、霧滴、雨和雪）或在重力、湍流等作用下沉降到地球表面的過程。由於農業、工業和城市的快速發展，中國區域的人為活性氮排放迅速增加，這導致進入生態系統的大氣氮沉降量持續增加^[1]。大氣氮沉降對自然生態系統、人工生態系統和人類都具有重要影響。例如，這些氮素可以促進森林和草地的生產^[2][3]、影響溫室氣體平衡^[4]。同時，過量的氮沉降也會引起土壤和水體的酸化^[5]、降低土壤的緩衝能力^[6]、減少生物多樣性^[7]。因此，獲取一套科學、系統、動態的大氣氮沉降的空間格局數據，是研究其生態效應、環境效應的關鍵和前提。

從全球尺度來看，目前大氣氮沉降空間格局的共享數據主要來自於大氣化學傳輸模型的模擬結果。例如，Dentener^[8]基於TM3模型得到的1860年、1993年和2050年全球大氣氮沉降分布圖（空間分辨率：5°×3.75°，http://daac.ornl.gov/）。在中国区域，虽然学者们基于模型法和空间插值法研究了中国大气氮沉降的空间格局^[9][10]，我們的前期工作也對中國大氣氮濕沉降的時空格局進行了探討^[11][12]。然而，迄今為止仍然沒有一套符合中國實際情況、空間分辨率高、具有長時間動態變化系列的氮沉降空間格局共享數據出現，某種程度上限制了中國科學家在相關領域的研究工作。

在本研究中，我們基於文獻檢索獲得的大氣濕沉降站點數據，通過克里格空間插值法系統地生產了1996–2015年（5年一期，共4期）中國大氣無機氮濕沉降的空間格局數據集，其指標具體包括銨態氮（NH4+ -N）、硝態氮（NO3- -N）、可溶性無機氮（DIN，為NH4+ -N與NO3- -N之和）。本數據集的公開共享，將為研究中國氮沉降的生態效應、環境效應等提供科學基礎，也可為國家層面的氮素管理提供政策支持。

1 數據採集和處理方法

中國大氣無機氮濕沉降時空格局數據集生產流程包括站點數據收集和空間數據生成兩大部分（圖1）。

1.1 站點數據收集和處理

本研究中，用於生成大氣無機氮濕沉降空間格局的站點數據來自1996–2015年公開發表的國內外氮沉降文獻數據。站點數據集的生成包括數據收集和數據處理兩大部分。

站點數據收集的主要流程包括關鍵詞確定、標準制定、文獻收集、數據提取、數據核查五個部分（圖1A）。為了儘量全面地收集氮沉降相關的文獻，本研究制定的中文檢索關鍵詞為「氮沉降」「濕沉降」「降水化學」「酸沉降」，英文關鍵詞為「nitrogen deposition」「chemical composition of precipitation」「rainwater chemistry」「acid rain」，分別從中國知網（CNKI）和Web of Science檢索中國區域氮沉降的中英文文獻。制定有效數據的收集標準為：（1）觀測指標為降水中的NH4+ -N、NO3- -N和DIN的濃度或氮沉降通量；（2）觀測頻率為每日、每周或每月；（3）連續一年以上的觀測數據。將收集到的文獻進行初步篩選後，對含有有效數據的文獻進行數據提取。數據提取完畢後，專門組織人員對提取的數據進行核查，確保原始數據的真實性、可靠性。

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圖1 中國大氣無機氮濕沉降空間格局數據集製作流程

站點數據處理的主要流程包括採樣方法、坐標轉換、單位轉換、通量轉換和異常值剔除。由於文獻數據來自不同學者的觀測，具有複雜性、不統一的特點，因此對提取的數據進行精細的處理是形成規範化數據集的關鍵。具體的處理過程為：（1）採樣方法。濕沉降的採樣方法主要為雨量桶法和智能降水採集器。如果採用的是智能降水採集器或雨量桶及時收集的方法，那麼得到的是濕沉降（Wet-only deposition）。如果每次降水後雨量桶收回不及時，就會有部分干沉降進入樣品，則形成的是混合沉降（Bulk deposition）。在收集的文獻數據中，既有濕沉降也有混合沉降，為了將所有數據統一為濕沉降，我們把在同一站點同時進行兩種觀測的數據進行分析，發現二者具有非常顯著的相關性（圖2），濕沉降占混合沉降的比例約為70％。我們採用這一係數將所有混合沉降數據向濕沉降數據進行了轉化。（2）坐標轉換。站點數據的空間位置信息非常重要，但是不同文獻中的坐標存在單位、坐標系統不同等差異，需要把它們統一為同一坐標系下相同的單位。（3）單位轉換。由於文獻檢索數據氮沉降通量的單位多種多樣，我們將不同單位統一為kg N ha-1 yr-1。（4）通量轉換。對於文獻中只有降水氮濃度年均值的數據，通過該濃度數據乘以相對應的年降水量得到年沉降通量。（5）異常值剔除。數據轉換完畢後，通過三倍標準差法對異常值進行剔除。

最後，經過上述數據流程和再一次的數據核對後，共獲得中國區域濕沉降站點–年有效數據1807條，覆蓋中國33個省、直轄市、自治區和特別行政區，不包含我國台灣地區和南海諸島。其中，1996–2000年、2001–2005年、2006–2010年、2011–2015年的數據分別為368、576、554和309條。

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圖2 混合沉降與濕沉降的關係（單位：kg N ha-1 yr-1）A：NH4+-N濕沉降；B：NO3--N濕沉降；C：DIN濕沉降

1.2 空間數據生成

為了獲取中國大氣氮濕沉降的空間格局，本研究藉助地統計方法來把站點觀測數據外推到空間連續的區域內。在本研究中，我們使用克里格空間插值方法得到1996–2015年4個時期中國NH4+ -N、NO3- -N、DIN濕沉降的空間分布圖。

克里格空間插值法是以變異函數理論和結構分析為基礎，在有限區域內對區域化變量進行無偏最優估計的一種方法^[13]。空間連續、存在空間自相關的變量，且數據滿足正態分布是應用該方法的基本條件^[14]。大氣氮沉降是空間連續的變量，其空間自相關性可通過該方法中的塊金係數檢驗，當塊金係數≤25％時，變量的空間自相關為強相關。在本研究中，NH4+ -N和NO3- -N沉降的塊金係數均≤25％，因此，在數據滿足正態分布的情況下可以應用該方法。克里格空間插值法包括普通克里格（Ordinary Kriging）、簡單克里格（Simple Kriging）、協同克里格（Co-Kriging）、泛克里格（Universal Kriging）等多種方法，不同方法有其適用的條件^[15]。大氣氮沉降滿足普通克里格方法的條件，即假設屬性值的期望值是未知的，所以本研究採用普通克里格作為插值方法。具體的空間插值流程包括探索性數據分析、數據正態分布檢驗和轉化、最佳變異函數確定等（圖1B），詳細說明見Jia等人的文獻^[12]。

為了檢驗插值結果的準確性，我們對插值結果進行了獨立數據的驗證。最終，基於收集到的不同時期的濕沉降站點數據，通過克里格空間插值法分別得到1996–2000年、2001–2005年、2006–2010年、2011–2015年NH4+ -N和NO3- -N的空間格局分布圖，然後將各時期的NH4+ -N和NO3- -N的分布圖相加得到DIN分布圖。空間格局分布圖的空間分辨率為1 km×1 km，數據格式為tiff。

2 數據樣本描述

2.1 命名格式

中國大氣氮濕沉降空間格局數據集文件的命名遵循如下規則：XXX_YYYY_YYYY.tiff，其中XXX代表氮沉降的種類，如NH4+ -N、NO3- -N或DIN，YYYY_YYYY代表時間段。例如NH4+ _1996_2000.tiff是1996–2000年NH4+ -N濕沉降分布圖。

2.2 數據樣本

本數據集包括1996–2000年、2001–2005年、2006–2010年、2011–2015年4個時期NH4+ -N、NO3- -N、DIN濕沉降的空間格局分布圖，共12個文件。圖3為2011–2015年NH4+ -N、NO3- -N、DIN濕沉降空間格局分布圖的數據展示。濕沉降單位為kg N ha-1 yr-1，顏色由綠到紅代表濕沉降通量逐漸增大，白色區域為無數據區域。在此需要特別說明，由於本文是假設大氣氮沉降是空間連續的，採用空間插值獲得了空間柵格數據；因此，所獲得的全國平均氮沉降在數值上會低於前期直接通過站點間的簡單算術平均值方法所獲得的估算結果。與歐洲或北美不同，我國的區域經濟發展不平衡，東南部發達地區氮沉降高、監測站點多，而廣袤的西北部經濟不發達地區氮沉降低、監測站點少。因此，簡單算術平均法對中國氮沉降的估算結果會比空間插值法或模型法高估大約35％–45％，具體討論詳見He等人的文獻^[16]。

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圖3 2011–2015年中國大氣無機氮濕沉降空間格局分布圖（數據不包括我國台灣地區和南海諸島）A：NH4+-N濕沉降；B：NO3--N濕沉降；C：DIN濕沉降（單位：kg N ha-1 yr-1）審圖號：GS（2018）4935號

3 數據質量控制和評估

本數據集源於文獻檢索獲取的氮沉降站點數據和基於地統計學方法生成的氮沉降空間格局數據，從氮沉降點數據的收集到面數據的生成，採用了一套完整的數據質量控制和評估體系，能夠確保數據的準確可靠。

氮沉降站點數據來自於文獻檢索數據，如何利用來自於不同研究的文獻數據形成一套具有對比性的規範化數據是關鍵。氮沉降文獻中，降水中NH4+ -N和NO3- -N化學測定方法絕大多數均採用了具有可比性的標準方法（離子色譜法和分光光度計法，中國國家標準GB 11894-89），這是本研究能夠進行氮沉降文獻數據整合分析的基礎。而且，降水樣品不同採樣方法造成的濕沉降和混合沉降的差異，本研究也進行了有效的統一（圖2）。此外，在文獻數據檢索方面，從檢索關鍵詞的確定、提取關鍵參數的確定、提取表格的製作，到數據提取人員的選擇、數據後期處理方法的制定均經過專家論證、認可，確保在文獻數據量大、參與人員多的情況下，做到數據提取的準確、完整、規範。在數據收集完畢後，再次校對數據，並進行數據單位轉換、相同點數值剔除、異常值甄別等處理，最終形成一套規範化的濕沉降站點數據集。

濕沉降空間格局的生成是在規範化的站點數據集基礎上通過空間插值法完成。為了保證插值結果的可靠性，從插值方法的確定、探索性數據分析、最佳變異函數確定到如何在ArcGIS地統計模塊的操作均經過專家論證，並且對插值結果進行了獨立驗證。驗證數據提取自中國農業大學建立的氮沉降觀測網絡數據（43個站點）^[17]，評價指標包括R2、RMSE、回歸係數、p值（圖4）。其中，NH4+ -N、NO3- -N、DIN的R2分別為0.61、0.40、0.61，RMSE分別為3.21、3.22、4.93，回歸係數分別為1.03、0.67、0.89，p值均小於0.001。驗證結果表明，插值的結果能夠較好地表達中國大氣氮濕沉降的空間格局分布趨勢。

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圖4 空間插值結果的獨立驗證（單位：kg N ha-1 yr-1）A：NH4+-N濕沉降；B：NO3--N濕沉降；C：DIN濕沉降

本研究中所使用的濕沉降觀測數據來自於公開發表的文獻，雖然在數據收集、數據整理和空間插值的過程中經過了嚴格的篩選、質量控制和結果驗證，研究結果具有較高的可靠性，但是仍然存在一些不確定性可能會對濕沉降的空間格局評估結果造成影響。這些不確定性主要來源於以下3個方面：（1）樣品的保存和測定方法。濕沉降的測定樣品主要來自於雨量桶收集的降水，因此不同研究者對樣品保存和測定方法的差異可能會對濕沉降的測定結果造成一定的誤差。（2）觀測點分布的不均勻性。本研究系統地收集了中國濕沉降的文獻數據，獲得了較大的數據量，但是我國的氮沉降觀測在空間上分布不均勻，呈現東部密集、西部稀少的趨勢，這會影響空間插值結果的準確性。（3）濕沉降和混合沉降的比例係數。由於該方面研究少，本研究在全國尺度使用了統一的比例係數70%，而且本研究空間插值驗證數據集（中國農業大學氮沉降研究網絡數據）也是混合沉降的數據，雖然也經過了比例係數的轉換，但是這些都在一定程度上增加了中國濕沉降評估和驗證的不確定性。因此，應加強我國氮沉降的長期、聯網、標準觀測，尤其是在我國西部地區，以減少氮沉降空間評估、驗證和生態效應研究的不確定性。

4 數據使用方法和建議

本數據集可通過Science Data Bank網站申請下載（http://www.sciencedb.cn/dataSet/handle/607），全部数据均由ArcGIS环境下制作生成，格式为tiff，可在支持以上格式的可视化地理信息系统软件中查看和使用。本数据集主要是提供可共享的大气无机氮湿沉降的空间格局数据，有关中国氮沉降估算的结果可进一步参考我们前期的论文^[11][12]。此外，本數據適用於氮沉降及其生態效應、環境效應等研究的空間分布趨勢評估，但對於氮沉降及其影響的單點評估可能會存在一定的誤差。若需要關於氮沉降、酸沉降的站點觀測數據，可參考本研究組的相關論文^{[18][19][20][21][11]}。

致 謝

感謝中國生態系統研究網絡綜合中心領導的指導和支持，感謝馬安娜、焦翠翠、鄭涵、徐麗、趙航、於海麗、溫丁、王春燕、田苗、劉遠、劉聰聰、李穎、宋廣艷、朱桂麗在文獻數據提取時的幫助！

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數據引用格式

賈彥龍, 王秋鳳, 朱劍興, 等. 1996–2015中國大氣無機氮濕沉降空間格局數據集[DB/OL]. Science Data Bank, 2018. (2018-05-21). DOI: 10.11922/sciencedb.607.